• Synthesis of Ordered semiconductor Nanostructures by Directed Self-Assembly for Photonic Applications
  • SYNTHESIS OF ORDERED SEMICONDUCTOR NANOSTRUCTURES BY DIRECTED SELF ASSEMBLY FOR PHOTONIC APPLICATIONS
  • Hussain, Sajid

Subject

  • semiconductor quantum dots
  • self'assembled quantum dots
  • InAs QDs on silicon
  • molecular beam epitaxy
  • nanotechnology
  • punti quantici di semiconduttore
  • punti quantici autoassemblati
  • punti quantici di InAs su silicio
  • epitassia da fasci molecolari
  • nanotecnologie
  • SCUOLA DI DOTTORATO DI RICERCA IN NANOTECNOLOGIE

Description

  • 2012/2013
  • Riassunto (Abstract) La fabbricazione di punti quantici (quantum dots, QD) auto-assemblati è una tematica di particolare rilevanza a causa delle loro possibilità di applicazione in dispositivi optoelettronici. Nel presente lavoro, ci siamo prefissi di ottenere array di QD di semiconduttore altamente uniformi, con lo scopo di raggiungere un controllo completo sulla loro distribuzione spaziale, ed un’uniformità spettrale superiore, rispetto a QD auto-assemblati convenzionali. Il metodo consiste in un approccio combinato top-down ebottom-up: QD auto-assemblati vengono cresciuti tramite Epitassia a Fasci Molecolari (MolecularBeam Epitaxy, MBE) su una superficie pre-patternata con un array regolare di buchi. Nella prima parte di questo lavoro di tesi, abbiamo ottimizzato la crescita di punti di InAs su substrati patternati di GaAs. Nella maggior parte dei lavori precedenti, i substrati vengono patternati tramite litografia elettronica (Electron BeamLitography, EBL), che non è la tecnica ottimale per l’applicazione a dispositivi broad-area, a causa della sua natura seriale e degli alti costi. Il metodo più indicato per superare questa limitazione è la scelta di un approccio litografico alternativo come la litografia a nanostampa (Nanoimprint Lithography,NIL), che ha come vantaggi un alto volume di produzione e dei costi più ridotti. Comunque, esistono soltanto pochi studi sull’uso della NIL per il patterning di superfici di GaAs. Nella maggior parte dei casi, viene usata la variante dell’UV-NIL, che richiede l’uso addizionale di una maschera di SiO2, con conseguente complicazione del processo. In questo lavoro, abbiamo utilizzato la forma di NIL più semplice, che non richiede alcun processo addizionale (quali il trattamento in UV o uno strato di SiO2). L’attacco chimico del GaAs è stato effettuato tramite wetetcìhing, per ottenere superfici prive di difetti, ed è stato ottimizzato per ottenere nanopori con le dimensioni laterali e la profondità desiderate. I substrati patternati di GaAs, dopo un processo di pulizia, vengono usati per la crescita controllata di QD nell’MBE. Abbiamo ottimizzato i protocolli di crescita per migliorare le proprietà strutturali ed ottiche dei QD, con lo scopo di migliorare le prestazioni di dispositivi optoelettronici. Abbiamo esaminato l’effetto del desorbimento dell’ossido superficiale a bassa temperatura tramite fasci di gallio (tecnica già applicata con successo in precedenza)e l’effetto della crescita sul substratodi uno strato di GaAs sulla forma e dimensione dei buchi, per migliorare l’occupazione di QD singoli nei buchi stessi. Abbiamo adottato un approccio alternativo per rimuovere l’ossido superficiale usando fasci di indio. Questo approccio è stato adottato siccome l’eventuale indio in eccesso può essere desorbito facilmente dalla superficie di GaAs scaldando a temperature che non alterino il profilo dei buchi. Inoltre, abbiamo osservato che nei nostri array patternati il desorbimento tramite fasci di indio ha anche l’effetto benefico di preservare meglio la forma dei buchi dopo la deposizione dello strato di GaAs, il che è di grande aiuto per migliorare l’occupazione di QD singoli e l’uniformità dei QD. Abbiamo usato la spettroscopia di fotoluminescenza (photoluminescence, PL) a bassa temperatura per esaminare le proprietà ottiche dei punti di InAs/GaAs. I risultati sono confrontabili o migliori, rispetto ai pochi studi simili effettuati su punti cresciuti su substrati definiti con la NIL, ed hanno il potenziale di raggiungere l’allargamento spettrale non-omogeneo ottenuto su QD controllati ottimizzati realizzati con la tecnica EBL. Nella seconda parte della tesi, abbiamo esteso questa tecnica alla crescita selettiva di punti InAs/GaAs su silicio patternato. Il silicio è il materiale principale per i dispositivi a semiconduttore (90%). Comunque, il gap di energia indiretto del silicio limita la realizzazione di dispositivi optoelettronici efficienti. D’altra parte, a causa del loro gap in molti casi diretto, i semiconduttori III-V hanno proprietà ottiche ed optoelettroniche eccellenti. L’integrazione di semiconduttori composti III-V su Si ha una grande prospettiva per la realizzazione di circuiti fotonici integrati. Tuttavia, l’integrazione GaAs/Si è limitata fortemente dalla loro differenza del 4% nel parametro reticolare, che induce dislocazioni e difetti nel materiale cresciuto sul substrato di silicio e previene l’emissione di luce. Svariati approcci sono stati esplorati per l’integrazione III-V/Si, quali la crescita di nanofili, la fusione dei substrati, l’utilizzo di strati spessi di rilassamento e l’applicazione di composizioni di materiali per accomodare i parametri reticolari. La crescita di strati spessi aumenta la complessità dei processi ed il costo dei materiali. Un’alternativa sarebbe quindi la crescita diretta di nanostrutture III-V su silicio. La crescita di QD III-V su substrati Si patternati dovrebbe aiutare a ridurre i difetti a causa di effetti di taglia e rilassamento della tensione laterale. Tuttavia, ad oggi esistono solo pochi studi su substrati di Si patternati, e la maggior parte includono maschere di SiO2con grosse periodicità dei buchi (1 µm) e piccole aree patternate (1 mm2) definite tramite EBL. In questo lavoro abbiamo cresciuto nanostrutture III-V direttamente su substrati patternati di Si con array di buchi densi (periodo 300 nm) e grandi aree patternate attraverso la tecnica NIL. Abbiamo ottimizzato l’attacco chimico del SI e la passivazione della sua superficie tramite terminazione in idrogeno, allo scopo di facilitare il desorbimento dell’ossido nella camera MBE a temperature relativamente basse. Il desorbimento dell’ossido ed i protocolli di crescita sono stati ottimizzati allo scopo di ottenere array di punti uniformi. Abbiamo usato la spettroscopia EDS (Energy Dispersive X-rayspectroscopy) per verificare la presenza di InAs e GaAs solo in corrispondenza dei buchi. Verranno anche mostrati risultati preliminari di spettroscopia PL per controllare le proprietà ottiche dei punti InAs/GaAs.
  • Abstract The fabrication of self-assembled quantum dots (QDs) is a topic of high current interest due to their vast applications in optical devices. In this research work, our aim is to obtain highly uniform arrays of semiconductor QDs to reach a complete control on their spatial distribution and a superior spectral uniformity, with respect to conventional self-assembled dots. The method consists of a combined top-down and bottom-up approach: self-assembled QDs are grown by molecular beam epitaxy (MBE) on a pre-patterned surface with a regular array of holes. In the first part of this thesis work, we have optimized the growth of InAs dots on patterned GaAs substrates. In most of the research efforts, GaAs substrates are patterned through electron beam lithography (EBL), which is not the optimal technique for application in broad-area devices, due to its serial nature and high cost. The finest way to overcome this limitation can be through choosing an alternative lithographic approach like nanoimprint lithography (NIL) for patterning of the GaAs surfaces, which has the advantage of high throughput and low cost. However, there are only few studies available that have used NIL for the patterning of GaAs surfaces. In most of the cases, instead of NIL, UV-NIL is being used for patterning, that requires an additional layer of SiO2 for masking, which also complicates the process. In this work, we have tried to use the simplest form of NIL for patterning, which requires no additional processing (like UV treatment or SiO2 layer). Wet etching process is chosen for GaAs etching to get defect-free surfaces, and is optimized to get the nanopores with required lateral dimensions and depth. These patterned GaAs substrates after optimizing all cleaning procedures are used for further growth of site-controlled QDs in MBE. We have optimized the growth protocols to improve the structural and optical properties of the dots, with the aim of improving the performance of optoelectronic devices. We have examined the effect of the low-temperature oxide desorption by means of Ga beams (which was already applied successfully to patterned GaAs surfaces) and the effect of the GaAs buffer layer growth on the hole shape and size, to improve the single-dot occupancy of the patterned holes. We have adopted an alternative approach to remove the oxide layer using In beams. This approach have been adopted because excess In can be easily desorbed from GaAs surface just by heating it to temperatures that do not alter the hole profiles. Furthermore, we have observed that for our patterned arrays In-assisted desorption has also the beneficial effect to better preserve the hole shape after the growth of the GaAs buffer layer, which ultimately helps in improving the single-dot occupancy, as well as the structural uniformity of the dots. We have used low temperature photoluminescence (PL) spectroscopy to assess the optical properties of InAs/GaAs dots. The results compare favourably with the few similar dot arrays previously grown on NIL-defined patterns, and have the potential to match the inhomogeneous broadening reported for optimized site-controlled dots on EBL-defined patterns. In the second part of the thesis, we have extended this technique to the selective growth of InAs/GaAs QDs on patterned silicon. Silicon is the main material for semiconductor devices (90%). However, the indirect bandgap of silicon prevents the realization of efficient light emitting devices. On the other hand, due to their direct bandgap in many cases, III-V semiconductors have excellent optical properties and optoelectronic capabilities. Integration of III-V compound semiconductor with Si has a broad prospective for the realization of photonic integrated circuits. However, GaAs/Si integration is largely limited by their 4% lattice mismatch, which induces dislocations and defects in the grown material on the Si substrate and ultimately prevents light emission. Several approaches are under exploration for III-V/Si integration like nanowire growth, wafer fusion techniques, using thick relaxation layers and applying lattice matched material compositions. Growth of these buffer layers increases the process complexity and material cost. A perfect alternative would thus be the direct epitaxial growth of III-V nanostructures on silicon. Growth of III-V quantum dots on pre-patterned Si substrates should help to reduce defects because of size effect and effective lateral stress relaxation due to the presence of facet edges and side walls. However, there are limited research efforts available on patterned Si substrates including mostly on SiO2 as mask with large periods (1µm) and small patterned areas (1mm2) defined by EBL. In our work, we have grown III-V nanostructures directly on patterned Si substrates with dense hole arrays (period 300nm) and larger patterned areas through nanoimprint lithography. We optimized the dry etching of Si and its surface passivation with H-termination, in order to facilitate oxide desorption in the MBE at relatively low temperatures. Oxide desorption and growth protocols were optimized in order to obtain uniform dot arrays. We used energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDS) analysis for the characterization of InAs/GaAs QDs to verify the presence of GaAs and InAs only at the hole location. We will also show preliminary results using photoluminescence spectroscopy to assess the optical properties of InAs/GaAs dots.
  • XXVI Ciclo
  • 1976

Date

  • 2014-06-16T11:06:05Z
  • 2015-03-25T05:01:34Z
  • 2014-03-25

Type

  • Doctoral Thesis

Format

  • application/pdf
  • application/pdf
  • application/pdf

Identifier

urn:nbn:it:units-12254